Не смотря на свою склонность к духовной жизни, он, следуя наставлению святых Отцов, не спешил принимать иноческий образ, желая лучше испытать себя. Только в 1840 г. (1-го декабря) на 31-м году своей жизни, Димитрий Мусатов, согласно его прошению, был облечен в ангельский образ с именем Даниила, и вслед за тем, 6-го декабря, рукоположен в иеродиакона, а 8-го декабря и в иеромонаха. Теперь oткрылось новое поприще деятельности для о. Даниила: он являет себя на кафедре церковной как талантливый и ревностный проповедник слова Божия. К этому периоду его жизни относится большая часть его проповедей. Семинарское начальство в то же время поручило ему преподавать воспитанникам Семинарии катехизическое учение по воскресным и праздничным дням, а через два года, 6-го октября 1842 г., он был перемещен на класс Священного Писания и соединенных с ним предметов.

В следующем, 1843 году, 20-го сентября, он был уволен, согласно его прошению, от многозаботливой должности инспектора Калужской Духовной семинарии. Неизвестно, что побудило его отказаться от этой должности, но можно с большой степенью вероятности предполагать, что обязанности инспектора были слишком тяжелы для инока-подвижни-ка, отличавшегося притом, по свидетельству его формуляра, "добротою сердца". Усердное прохождение возложенных на него должностей не было оставлено без внимания и со стороны начальства: еще в 1839 г. (28 мая) через академическое правление ему была изъявлена благодарность Святейшего Синода: в 1842 - он награжден набедренником, а в 1846 г., император Николай I пожаловал ему золотой наперсный крест. Этот знак внимания со стороны монарха он принял как напоминание о подвиге терпения, и возложение его на перси - как побуждение любить "от всего сердца Распятую за нас Любовь".

В 1847 г. о. Даниил должен был оставить Калугу, столь любезную его сердцу по близости к ней Оптиной Пycтыни, где жили его духовные наставники и руководители. 31-го октября последовало назначение его в Киевскую Духовную академию экстраординарным профессором богословских наук. О дальнейшей его деятельности послужной список говорит достаточно кратко: в 1850 г. он был назначен инспектором академии, определен членом цензурного комитета, состоящего при этой академии, и вслед за тем, в том же году, 30-го октября, возведен в сан архимандрита Высокопреосвященным Филаретом, митрополитом Киевским и Галицким. За ревностное исполнение возложенных на него обязанностей в 1851 г. ему было преподано благословение Святейшего Синода. В 1852 г. он был назначен ректором Екатеринославской Духовной семинарии. На него возлагались большие надежды. Но неожиданная кончина прервала деятельность неутомимого труженика: он скончался 17 июня 1855 г., внезапно заболев холерой, на 45 году от рождения. Таков краткий очерк внешней жизни и деятельности этого праведника.

Если говорить о его внутренних, духовных качествах, то архимандрит Даниил был человеком редкого душевного склада, который, принадлежал по внешней своей деятельности к ученому сословию, и в то же время был искренним монахом-подвижни-ком. По своему, сердечному влечению, он искал душевного удовлетворения в близком общении с опытными духовными старцами своего времени, каковыми были вышеупомянутые старцы Оптиной Пустыни - Макарий и Антоний. Уроки той духовной мудрости, которая, по словам святых Отцов, есть не плод учения, а "порождение искушений'', не прошли даром для внимавшего им сердечно ученого-инока и влияли на весь уклад его жизни. Они избавили его от ошибок своеумного подвижничества и сообщили его подвижнической деятельности ту меру, о которой святые Отцы говорят: "умеренному деланию цены несть". Они отразились и в его деятельности, как наставника духовного юношества: известно, что он пользовался искренним уважением своих питомцев, служа им живым примером христианской жизни. Любовь к людям, которой было исполнено его сердце, вполне выразилась в его предсмертных словах: "любите же Бога, любите друг друга!"

Святая простота его души обнаруживалась во всем укладе его жизни. B бытность свою в Калуге инспектором Духовной семинарии, o. Даниил нередко, в свободное время, с посохом странника посещал особенно любимые им обители - Оптину Пустынь, Малоярославецкий Черноостровский монастырь и другие. Последний был любимым местом и его проповеднической деятельности. Больше половины его поучений были произнесены им в этой обители, где он любил встречать великие праздники Рождества Христова и Святой Пасхи.

Из писем Оптинского старца иеросхимонаха Макария к о. Даниилу видно, что последний обращался к старцу за советами не только относящимися к духовной жизни, но и к его преподавательской деятельности. Будучи ученым богословом он не только не усомнился, но даже счел необходимым показать программу одного из преподаваемых им предметов смиренному Оптинскому старцу и принял все его советы. Тем более несомненно, что и в деле еще более важном - проповедании слова Божия с кафедры церковной он руководился советами духовной мудрости старцев-подвижников. Вот, может быть, причина упомянутому выше обстоятельству, что большая часть проповедей, произнесены им не в Калуге, а, именно, в Малоярославецком монастыре, как бы на глазах его духовного отца - игумена Антония (преп. Антоний пережил о. архимандрита Даниила и, потеряв в нем преданного ученика и друга, хотел очень видеть напечатанными его сочинения, которые приобрел или еще при жизни автора, или вскоре по его кончине). Приготовляясь к проповеди, архимандрит Даниил не довольствовался одной умственной работой: по примеру самого Небесного Учителя, он готовил себя к этому святому делу молитвой и подвигом. От того слово его носит отпечаток тихого молитвенного настроения и теплоты сердечного чувства. В нем нет искусственного ораторского красноречия, которое рассчитывает на фразу и блещет красотой внешней формы: оно просто, искренно, и, не отличаясь по внешности от общепринятой формы, в то же время отличается силой убеждения и искренней веры в то, о чем говорит проповедник.

Другая отличительная черта его проповеди - это близость ее к святоотеческому учению: нередко приводит он места из святых отцов, или же выражается их словами и заимствует у них определения нравственных понятий. Не распространяясь о внутреннем достоинстве его слов, следует заметить, что письменные похвальные отзывы о них такого Архипастыря, каким был всем известный митрополит Киевский Филарет, служат для них лучшей рекомендацией. 

Шествуя твердо и неуклонно тесным путем иноческой жизни, о. Даниил более всего заботился об "очищении своего сердца" - умным вниманием ко всем его движениям и удалением от земных пристрастий. Каждую неделю, а в иных случаях, и каждый день он раскрывал свою совесть перед духовным отцом, очищая ее в таинстве покаяния. Следуя обету вольной нищеты, он не оставил после себя никакого имущества, и был похоронен за счет глубоко чтивших его товарищей и учеников, а семинарский комиссар, бедный вольноотпущенный, поставил деревянный крест на могиле своего нестяжательного начальника.